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온실 가스 배출 감소에 대한 요구가 증가함에 따라 수소연료로 전환되는 시점에서 수소액화공정에 예냉 열원으로써 천연 가스(Natural Gas, NG)의 사용은 지속적으로 논의되어 왔다.^1,2) 또한 NG는 사용 가능한 가장 깨끗한 화석 연료로 인식되고 있다. NG의 연소는 다른 유형의 연료(석탄, 갈탄 및 원유 기반 연료)에 비해 오염 물질 배출이 훨씬 적고, 특히 액화 천연 가스(Liquefied Natural Gas, LNG)의 비체적은 기체 상태보다 약 600배 낮다는 장점이 있다. 이것은 저장을 훨씬 더 효율적으로 만들고 장거리 운송이 가능하게 한다. NG와 LNG는 에너지 시장과 에너지 전환 정책에서 점점 더 중요해짐으로 인해 최근 몇 년 동안 소비가 빠르게 증가하는 추세이다. 소비율은 연평균 1.3%씩 증가하여 2040년에는 5조 2천억m³에 달할 것으로 예상된다.^3-5) 또한 발전, 산업 및 운송을 위한 가능한 연료로서 LNG 사용에 대한 관심이 계속 증가하고 있다.^6,7)

액화 천연 가스는 BOG(Boil-Off Gas)의 문제점을 지니고 있으며, 선박으로 운송되어 저장 탱크에 저장되는 과정에서 LNG 하역 및 저장 중에LNG의 일부가 기체 상태로 증발하는데, 이를 일반적으로 BOG라고 한다.⁸⁾ BOG는 연료로 활용되고, 재액화되고, 압축되어 가스 수송 네트워크에 투입되거나 플레어에서 연소될 수 있다. LNG 저장 과정 중 BOG 발생의 제어 및 열역학적 특성 평가는 LNG 저장 터미널 시스템의 기술 평가에서핵심 문제이다. 주변 공기에서 저장 탱크로의 열 흐름과 저장된 액화 천연 가스의 구성은 증발과정에 영향을 미친다. 과도한 BOG 발생은 LNG 저장 공정의 안정성과 안전성에 부정적인 영향을 미칠 수 있고, 이러한 이유로 기화 속도(비등 속도)를 정확하게 결정해야 한다.^9-11) 예냉을 고려한 BOG 발생을 회피하는 기술은 LNG선박에서도 유용한 기술이다. BOG는 선박에서 LNG 탱크의 압력을 유지하기 위해 배출된다. BOG는 주로 온실 가스인 메탄으로 구성되며 지구 온난화에 심각한 영향을 미친다. BOG는 발열량 낭비의 주요 요인이다. 따라서 BOG는 선박 엔진의 연료로 유익하게 사용되거나 선상에서 재액화하려는 연구가 진행되어 왔다.¹²⁾ BOG 재액화에는 질소를 냉매로 사용하는 RBC(Reverse Brayton Cycle)가 대표적인데, 이는 소형화, 안전 및 작동이 용이한 특징이 있기 때문이다.^13,14) 그러나 이러한 RBC 기반 재액화 시스템은 터빈 출구 쪽으로 액체가 발생하는 문제가 있다. BOG의 완전한 재액화를 어렵게 하는 것은 BOG에 섞여 있는 질소가 비점을 낮추기 때문이며 불가피하게 일부 BOG는 방출하게 된다.^15,16) 본 연구는 액화수소 생산공정에서 LNG를 활용하여 냉각시키는 공정 중에서 LNG 취급 설비의 운전 중 발생하는 BOG를 최소화하기 위해 수행되는 질소 및 공기사이클 RBC를 활용한 예냉 공정에 관한 것이다. 기체상태의 수소를 액화시키기 위한 액화공정은 Linde, Joule-Tomson, Joule-Brayton 등 다양한 Cycle이 있다. 그중 Joule-Brayton Cycle은 다음 그림과 같이 초저온 냉열을 이용한 냉각과정이 요구된다(Fig. 1). 이때 사용되는 LNG의 BOG발생량에 대한 예측은 액화수소공정 계통설계의 관점에서 중요하게 다루어진다.¹⁾ 이때 필요한 예냉 정도를 산출하는 것은 시스템의 효율과 밀접한 관계가 있다. 또한 BOG로 인한 용기의 내압상승을 막기 위한 압력방출밸브의 설계에도 영향을 미치게 된다. 본 연구에서는 예냉 정도와 BOG의 발생량을 지표화하여 열전달 물성치와의 상관 관계를 도출하였다. 이를 통하여 산업적으로 활용 가능한 BOG 발생량에 대한 예측 방법을 제시하고자 한다.

Fig. 1 
Example of the Joule-Bryton auxiliary refrigeration cycles

본 연구는 수소액화공정 중 예냉 정도와 BOG의 발생량을 지표화하여 열전달 물성치와 그 상관 관계를 도출한 것으로, 얻어진 결론은 다음과 같다.

예냉 정도에 따라 초기온도를 가정하고, 상 및 운전상태에 따른 열전달 계수에 따라 시스템의 열적평형상태를 모사할 수 있었다. 이때 열전달계수는 기상 및 비등 시의 값으로 도출 가능하였다.

차분법을 적용하지 않은 경우에는 예냉각은 비등점 온도인 -121.9℃를 달성하거나 적어도 -121.2℃ 이하로 하여야 한다. 차분법을 적용한 경우에는 열평형 도달 여부를 확인할 수 있었으며, 예냉각 온도가 -110℃에 도달하면 사고가 발생하더라도 안전밸브 용량을 초과하지 않아 방출이 없는 것을 알 수 있었다.

본 연구의 적용범위는 안전밸브의 정격방출용량 산정이므로 계산된 해의 시점보다는 BOG발생량이 더 중요하다. 따라서 얻어진 결과들은 예냉각 운전의 미확보 시 안전밸브의 배출용량을 선정하는데 유용할 것으로 사료된다. 또한 NG의 BOG뿐만 아니라 수소액화공정의 운전 상황과 유체상태에 따른 BOG 발생량의 상관관계를 해석하여 운전 절차를 도출하여 기존의 방법이 갖는 지나친 보수성을 합리적으로 완화할 뿐만 아니라 복잡한 형상을 모두 포함하는 전산해석의 어려움을 해결함으로써 산업적으로 활용 가능할 것으로 판단된다.

다만, 본 연구의 모델은 전도와 복사를 고려하지 않았으므로 계산된 상태의 시점은 정확하지 않을 수 있다. 따라서 본 연구에서 제안된 모델은 시스템의 상태 변화 경향과 상태값은 최소, 최대를 확인하는 정도에는 적합하지만, 시점의 신뢰성을 확보하기 위한 후속 연구가 필요하다.